Au(111)因具有原子级平整的六方密排表面、良好的导电性、化学惰性和特有的鱼骨状表面重构，常用作超高真空环境下分子自组装的模型衬底，近年来也成为制备二维过渡金属硫属化合物(TMDCs)单晶的理想外延衬底。然而，现有的Au(111)单晶通常采用熔体生长等方法获得，存在制备成本昂贵、工艺流程复杂、所制备的单晶尺寸受限（厘米级）等问题，限制了Au(111)单晶的应用场景（例如大面积均匀单层MoS2单晶的可控制备和机制研究中需要大尺寸的单晶Au衬底等），亟待发展大尺寸Au(111)单晶的低成本制备方法。
近日，北京大学张艳锋教授与刘忠范院士联合北京理工大学张磊宁教授，以市售的Au多晶箔材为原材料，选择具有低热失配的蓝宝石作为支撑衬板，经过长时间退火处理首先获得了Au(100)强织构的多晶箔材，进而通过施加单点应力以及在Ar/H2气氛下的热退火处理诱导了单个Au(111)异常晶粒的生成以及应力驱动的异常晶粒的持续长大，成功实现了大尺寸Au(111)单晶的低成本、高重复性和高品质制备。所制备的Au(111)单晶箔材具有很高的表面平整性、高晶体质量以及英寸级的单晶尺寸。利用扫描隧道显微镜技术可在原子尺度观测到Au(111)单晶特有的鱼骨状重构，同时大尺寸的Au(111)单晶箔材具有优异的化学惰性、高的结晶质量、大面积均一的台阶状重构，在二维层状材料及其异质结构外延生长机制研究方面可发挥重要作用。鉴于其极低的制备成本（相同尺寸下仅为市售单晶的1/10左右），且其尺寸大大超越传统单晶的尺寸（厘米级），未来在低维材料的制备研究方面也具有极大的应用潜力。
相关工作以“Low-Cost Preparation of Wafer-Scale Au(111) Single Crystals for the Epitaxy of Two-Dimensional Layered Materials”为题发表在《ACS Nano》上(ACS Nano2025,19, 4973-4982)。
施加单点应力与选择界面热失配低的衬板是制备Au(111)单晶的关键因素。施加多点应力会形成多个晶体取向相近的Au(111)异常晶粒，难以实现大面积单晶的制备；而在衬板平整度相近的前提下，Au与石英衬板之间的界面热应力显著大于Au与蓝宝石衬板之间的热应力，较高的界面热应力导致石英衬板上的强织构Au箔在后续Ar/H2气氛的高温退火过程中会形成多个不同晶体取向的异常晶粒。相比而言，低热失配的蓝宝石衬板上的Au箔织构无明显变化，有利于形成大面积Au(111)单晶。
图1.施加应力和界面热失配对Au(100)织构向Au(111)转变的影响。
本工作从理论层面探索了应力促进Au(111)晶粒形成和异常长大的机制。结果表明：从降低体系总能量的角度，具有初始应力的Au(100)多晶有向Au(111)单晶转变的趋势；从缺陷形成的角度，应力会降低Au(100)的空位形成能，Ar/H2气氛下的高温退火有助于空位的形成与迁移，导致体系内缺陷密度的升高；在表面能最小化驱动下，亚稳态的Au(100)多晶经由无序态转变为能量最低的Au(111)单晶；在后续Au(111)的异常晶粒长大过程中，无序的晶界不断向Au(100)迁移，即Au(100)仍然经由无序结构转变为Au(111)；最终Au(111)晶粒尺寸不断增大，形成大面积Au(111)单晶。
图2.通过加载应力及氩氢气氛退火实现单个Au(111)晶粒的异常长大。
该方法制备得到的大面积Au(111)单晶箔材可作为外延生长二维层状材料的优选基底，实现多种二维材料及其异质结构（如单一取向单层MoS2和MoSe2、高定向单层MoS2/石墨烯异质结）的高质量外延生长，并有助于探索其内在外延机制。
图3. Au(111)单晶箔作为外延衬底用于制备二维层状材料及其异质结构。
总之，该工作发展了一种低成本制备大面积Au(111)单晶的有效方法，揭示了单点应力的引入对异常晶粒形成和生长的关键作用，相关结果将显著推动Au(111)单晶在材料科学、电子学和催化等领域的应用，为异常晶粒长大法制备大尺寸金属单晶提供了理论和实验指导。
北京大学材料学院张艳锋教授课题组的博士生胡静怡为论文的第一作者，北京大学张艳锋教授、刘忠范院士以及北京理工大学张磊宁教授为论文的共同通讯作者，该工作得到了国家自然科学基金项目(T2188101，51925201，51991344，52021006)和国家重点研发计划(2021YFA1202901)的支持。
